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論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:94.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:14 パーセンタイル:99.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Simulation study of sludge precipitation in spent fuel reprocessing

竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*

Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12

BB2016-0225.pdf:0.61MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:81.17(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。

論文

Effect of sludge behavior on performance of centrifugal contactor

坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.495 - 502, 2016/12

BB2016-0040.pdf:0.51MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:81.17(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The effects of sludge behavior on performance of centrifugal contactor were investigated. The sludge accumulation in the centrifugal contactor was observed only in the rotor during the operation. Based on the sludge accumulation behavior, the effects of sludge accumulation in the rotor on performance of phase separation and of extraction were investigated using several types of rotors which simulated the different sludge accumulation levels in the separation area. It was confirmed that sludge accumulation in the rotor would affect the phase separation performance, but not affect the extraction performance. This tendency can be explained by the structure of the centrifugal contactor, in which extraction reaction and phase separation proceed mainly in the housing and rotor, respectively.

論文

Uranium and plutonium extraction by ${it N,N}$-dialkylamides using multistage mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Procedia Chemistry, 21, p.156 - 161, 2016/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:94.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

${it N,N}$-ジアルキルアミドを用いたU及びPu回収プロセスの妥当性を示すための連続抽出試験を実施した。このプロセスは${it N,N}$-(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミドを抽出剤に用いた第1サイクル及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミドを抽出剤に用いた第2サイクルから構成されている。第1サイクルへの供給液は0.92M(mol/dm$$^{3}$$)のU、1.6mMのPu及び0.6mMのNpを含んだ5.1M硝酸であり、第1サイクルの抽残液を第2サイクルの供給液として使用した。UのUフラクション及びU-Puフラクションへの移行率はそれぞれ99.1%及び0.8%であり、PuのU-Puフラクションへの移行率は99.7%であった。U-PuフラクションにおけるUのPuに対する濃度比は9であり、Puは単離されていない。また、UフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として4.5$$times$$10$$^{5}$$を得た。これらの結果は本プロセスの妥当性を支持するものである。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.78(Chemistry, Analytical)

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed-oxide fuels with different plutonium contents

池内 宏知; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 小泉 務

Procedia Chemistry, 7, p.77 - 83, 2012/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:97.48(Chemistry, Analytical)

照射済燃料の溶解速度及び不溶解残渣の発生量に与えるPu富化度の影響を調査した。Pu富化度30%未満、平均燃焼度40.1-63.7GWD/tの照射済燃料の溶解速度を、表面積理論に基づく速度論的解析に基づき評価した。その結果、照射済燃料の溶解速度は、未照射の場合と同様、Pu富化度とともに指数関数的に減少したが、照射により最大1000倍程度増加することが示唆された。不溶解残渣の発生量はPu富化度ともに増加し、これは照射段階におけるFP生成の促進に起因する可能性が高い。重金属初期質量の約1.3%が不溶解残渣として残った。

論文

Decontamination of radioactive liquid waste with hexacyanoferrate(II)

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.610 - 615, 2012/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:95.06(Chemistry, Analytical)

Concerning decontamination of a radioactive liquid waste which comprise seawater and nuclides from irradiated fuels and activated materials, the in-situ generation of metal hexacyanoferrates(II) by adding potassium hexacyanoferrate(II) and co-decontamination of $$^{134,137}$$Cs and some activation products were investigated. Transition metals arising from seawater in the waste solution precipitates in the preference order of Zn $$>$$ Ni $$>$$ Co $$>$$ Mn according to their solubility. The precipitate adsorbs $$^{134,137}$$Cs, and decontamination will be attained by the following sedimentation with a polymer and filtration, as an example. Decontamination factor of activated products, $$^{60}$$Co and $$^{54}$$Mn, is dependent on concentration of hexacyanoferrate(II) in the solution.

論文

Advanced-ORIENT cycle project; Summary of phase I fundamental studies

小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 黒澤 きよ子*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 岡田 賢*; 森田 泰治; 藤井 靖彦*

Procedia Chemistry, 7, p.222 - 230, 2012/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:71.08(Chemistry, Analytical)

先進オリエントサイクルは、高速炉サイクルに基づく使用済燃料中に含まれる核種の分離,変換,利用にかかる三位一体の概念であり、イオン交換法(IXC)と触媒的電気化学手法(CEE法)を用いた分離手法と安全性研究を中心に2006年から2011年にかけて研究を行った(Phase I計画)。最初のナノ吸着剤によるIXC(I)課程で、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。次に3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での分離IXC(II, III, IV)課程で、照射済燃料から白金属元素,希土類、さらにAm及びCmの分離・回収を可能とした。特に塩酸環境下においてCEE法により白金族及びTcの分離が可能であることを明らかにした。さらに、CEE法で分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。塩酸環境下での構造材選択のため、ハステロイ-Bは室温で、タンタルは90$$^{circ}$$Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認し、またTPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの研究成果に基づいて、次のPhaseへの課題を明らかにした。

論文

Fundamental research on actinide materials for sustainable fuel cycles in JAEA

荒井 康夫

Procedia Chemistry, 7, p.425 - 430, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.78(Chemistry, Analytical)

原子力機構では将来の燃料サイクル確立に必要なアクチノイド科学データベースを発展させることを目的として、アクチノイド物質を対象とした基盤研究を行っている。そこではアクチノイド物質の中でも、プルトニウム及びマイナーアクチノイド含有化合物を主な研究対象としている。本稿では、最近の数年間に得られたプルトニウム及びマイナーアクチノイド含有酸化物に関する研究成果を紹介する。さらに、福島第一原子力発電所事故以降の新たな課題に貢献するためのアクチノイド科学の役割についても簡単に触れる。

論文

Optimizing composition of TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography process

渡部 創; 新井 剛*; 小川 剛*; 瀧澤 真*; 佐野 恭平*; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.411 - 417, 2012/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:96(Chemistry, Analytical)

As a part of developing extraction chromatography technology for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from spent fast reactor fuels, improvement on the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent to enhance its desorption efficiency was carried out. Batchwise adsorption/elution experiments revealed that 20wt% of the adsorbent concentration impregnated and 10% of cross linkage of polymer gave better desorption ratio than the reference adsorbent. Inactive column separation experiments with the simulated high level liquid waste and the optimized adsorbent revealed that decontamination factors of fission products can also be improved as well as the recovery yields.

論文

Multiplier effect on separation of Am and Cm with hydrophilic and lipophilic diamides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Procedia Chemistry, 7, p.380 - 386, 2012/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:92.22(Chemistry, Analytical)

高レベル廃液中のAm, Cm及びランタノイドは異なる処分方法が検討される、すなわちAmは核変換、Cmは中間貯蔵、そしてランタノイドは地層処分。このため、個別に分離する必要があるがこれら元素は化学的性質が酷似しているため分離は困難とされてきた。われわれは水溶性と疎水性の化合物の両方を一つの抽出系に加えて相乗効果による効率的な分離方法を検討してきた。ここでは、DOODAとDGA化合物等による分離を検討しその成果を報告する。

論文

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:95.06(Chemistry, Analytical)

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。

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